背景為虛構的19世紀，梵諦岡為阻止約7000年前發生的「羅亞大洪水」又稱「黑暗三日」再度降臨，創建「黑色教團」，結集散佈各地的聖潔(innocence)，而及尋找其使用的適合者驅魔人對抗惡魔製造者千年伯爵。

惡魔是以『機械』、『靈魂』以及『悲劇』為材料所製造出來的惡性武器。千年伯爵製造出這些悲哀的惡魔準備將世界帶向終點，而被神選中的聖職者以「對惡魔武器」救贖靈魂，主角艾倫·獲加與眾驅魔人將挺身而戰。

人物介紹:
黑色教團
艾倫‧獲加（Allen‧Walker／アレン‧ウォーカー／東立譯名亞連‧沃克）（CV：小林沙苗）
黑色教團的驅魔人(寄生型)。目前是師父古諾斯‧瑪利亞(克勞斯‧瑪利安)的搜索部隊。
英國人。身高168cm。體重58kg。15歳左右。頭腦中等。
本故事的主角，天生擁有奇怪的血紅色左手，一齣生就被雙親遺棄，被旅行賣藝人馬拿‧獲加(東立譯名馬那‧沃克)撿回扶養，命名為艾倫‧獲加。艾倫12歲的時候，馬拿突然離世因而陷入千年伯爵的誘惑，變成惡魔而復活的馬拿襲擊艾倫，雖然左手的聖潔(innocence)在毫不知情下第一次發動並自動破壞了馬拿，但左眼卻遭受到馬拿詛咒，艾倫因而變的看見惡魔體內被束縛的靈魂。剎那間滿頭白髮或許是被詛咒的緣故，也可能是因為馬拿被破壞時所產生的休克所導致。其後則跟隨古諾斯‧瑪利亞進行驅魔人的修行贖罪。修行時期，為了生活費以及欠下不少債務，經常用賭博來賺錢（其實是出千騙錢），玩撲克牌有絕對不會輸的腹黑自信。
初入教團時被守護聖潔(innocence)的驅魔人希布拉斯加預言將成為「時之破壞者」。被同伴之一的神田改了別名—豆芽(蒙也斯)，對莉娜莉存有些微好感，對神田則感到不奈煩。由於是寄生型的聖潔(innocence)因此食量特大。沒有特別厭惡的食物，但似乎相當喜歡糯米糰子。在教團本部內的穿著是黑色背心、長褲搭配絲帶領帶，出教團時則穿著附有帽子的團服及手套。但馬特魯任務時，團服並沒有包含帽子及右手套，鞋子也在「逆轉之城」任務後才換成長靴。
對惡魔武器為左手的巨大化變形。目前已變化出三種形態。第一形態擁有銳利的指甲，並有著怪力及以音速攻擊的能力，大小可自由地變換，同時可以對複數的惡魔做出「十字架之墓」攻擊。第二形態則是可以射出無數實體棒狀光線的槍砲型，光線也可以成為像把刀一般的刀劍型，與左眼的詛咒併用甚至可以提早對尚未接近的惡魔或人類形態的惡魔做出攻擊，最大限度發動的話則是放出巨大的手臂型能源體，但持續的時間很短。由於羅亞鐵奇‧米古的破壞，第二型態聖潔(innocence)化為粒子霧狀，在LV3惡魔襲擊亞洲支部並試圖擄走艾倫的戰鬥中，第三形態復活，稱為「crown clown 神之道化(神的小丑)」，形態為披風及左手的利爪。




神田 由（Kanda‧Yuu／かんだ ゆう／東立譯名神田優）（CV：櫻井孝宏）
黑色教團的驅魔人(裝備型)。目前為迪艾度魯元帥的搜索部隊。
日本人。18歳。身長175cm。體重61kg。6月6日出生。雙子座。AB型。
對艾倫存有敵對意識的驅魔人，常常叫艾倫作豆芽(蒙也斯)而讓他感到不滿，和艾倫（幾乎所有人也）合不來。雖然在艾倫、莉娜莉和拉比之中年齡最大，卻是之中的頭號笨蛋。喜歡的食物是蕎麥麵、天婦羅(喜歡的材料是:南瓜、燈籠椒和蓮藕)，討厭甜食，只要有人吃了他的蕎麥面，他會毫不留情砍殺對方(動畫版中,曾因此破壞了蓋梅仔1號)。有一頭烏黑的長髮，常紮成馬尾，但是頭髮竟然是直接用肥皂洗的，從來未用過洗髮乳或潤髮乳，艾倫在Vol.4的談話室中稱他為馬尾。有著驚人的復原能力，在小說版中對於惡魔血中所含的病毒也有很高的耐受力，胸前的梵印和他的生命力有關聯。對別人的態度非常冷淡，最討厭別人直稱其名「由」。他似乎不敢和莉娜莉頂嘴。
對惡魔武器為「六幻」，未發動前為黑色，發動後刀刃為銀白色。
招式『災厄招來‧界蟲一幻』大量的蟲狀生物從刀鋒飛出攻擊敵人。
『災厄招來「二幻刀」』六幻化為雙刀，二刀流攻擊。
『二幻式「八花螳螂」』詳細不明。似乎和「一幻」一樣，為遠距離攻擊技能。
『三幻式』吸收神田的生命力作為攻擊能量。




莉娜莉‧李（Lenalee‧Lee／リナリ‧リー／東立譯名李利娜莉）（CV：伊藤靜）
黑色教團的驅魔人(裝備型)。目前為古諾斯搜索部隊。
中國人。身高166cm、體重48kg。2月20日出生。血型B型。16歲。
過去雙親被惡魔殺害之後，作為對惡魔武器黑靴的適合者被強行帶入黑色教團。心地善良常為同伴著想。李蓋梅的妹妹，與艾倫、神田、拉比、相較之下頭腦最好。作為驅魔人的她也被稱為室長的助手，會幫忙哥哥工作。在教團中是相當珍貴的女性驅魔人。團服則設計成短裙，與其他驅魔人的團服相比防寒效果較低，出任務時在團服外常還會再穿上一件外套。新團服則改為貼身的短褲。
對惡魔武器為「黑靴」。平常就穿在兩隻腳上，瑞巴班長形容其發動「彷彿蝴蝶在空中飛舞……鋼鐵級的破壞力墜落地面」，使用其靴連續踢擊便可在空中自在的飛行。不管是陸、海、空隨處都可以使用。




拉比（Lavi／ラビ） （CV：鈴村健一）
黑色教團的驅魔人(裝備型)。目前為古諾斯搜索部隊。
國籍不明。身高177cm。體重68kg。18歲。8月10日出生。獅子座。血型O型。
書翁的繼承者。喜好10～40歲之間的女性，例如莉娜莉﹑艾利亞迪、安妮妲等。真正的名字在繼承書翁之後便捨棄。一般稱為「拉比」或是「Jr」。但在漫畫故事中未有人叫過他「Jr」。雖然性格較為輕佻但頭腦不錯，有多小的事情都會紀錄下來的習慣，為了記錄歷史才待在教團。而他的右眼則戴著黑色的眼罩，是不是瞎了仍然未明，至於為甚麼戴眼罩、右眼的謎底是什麼目前還無法得知。
對惡魔武器為『大槌小槌』。為一把擁有槌子外型的聖潔(innocence)，其變形為將槌體巨大化的「滿」以及將握柄伸長縮短的「伸」。第2開放狀態則可以選擇特定帶有屬性影響的攻擊方式，稱為「判」。在聖潔(innocence)開放的狀態時，拉比本人感覺不到重量的變化，但如果其他人持有則重量會隨槌子的變形而增加。


千年伯爵（The Earl Of Millenium） (CV：滝口順平)

惡魔的製造者。
國籍不明。體重85kg。
以「機械」、「靈魂」、「悲劇」製造出惡魔。和惡魔還有諾亞一族一起將世界導向終結。原型為何、年齡、國籍全都不明。對同伴（惡魔、羅亞一族）十分和善，但是生起氣來的樣子也十分可怕。語尾常會有可愛的心型標記作為語助詞，羅亞們對他以「千年公公」的暱稱來稱呼。
為羅亞方舟「奏者」的資格者。